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近日,北京理工大学化学与化工学院/原子分子簇科学教育部重点实验室张秀辉教授与合作者在大气新粒子形成领域取得重要进展。相关研究成果“Rapid sulfuric acid-dimethylamine nucleation enhanced by nitric acid in polluted regions”(污染地区硝酸促进的硫酸-二甲胺快速成核)以直接投稿(Direct Submission)形式在世界顶级类期刊《Proc. Natl. Acad. Sci. USA》(《美国科学院院刊》)在线发表,论文链接:https://doi.org/10.1073/pnas.2108384118。北京理工大学化学与化工学院博士后刘玲为该论文的第一作者,北京理工大学张秀辉教授和宾夕法尼亚大学Joseph S. Francisco教授为共同通讯作者。北京理工大学为第一通讯单位。

氣溶膠新粒子是大氣中顆粒物和雲凝結核的重要來源,對區域空氣質量、全球氣候及人類健康具有重大影響,而氣溶膠成核是新粒子形成的關鍵階段。大氣複合汙染下,新粒子形成事件頻發,但已知成核機制尚不能解釋目前觀測到較快的新粒子形成速率,表明仍存在未揭示的重要成核組分及機制。硝酸是大氣中廣泛存在且含量豐富的汙染物質之一,但其在氣溶膠成核中的作用一直被忽略。

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图1. 在污染大气边界层,硝酸(NA)可参与硫酸(SA)-二甲胺(DMA)成核过程

图2. (a) 北京地区不同月份的粒子形成速率及硝酸对粒子形成速率的促进强度R。(b) 不同浓度下,硝酸的参与对团簇数浓度的促进强度

考虑到硝酸在污染地区广泛存在的现状,张秀辉教授及其合作者将量子化学计算与大气团簇动力学模型相结合,在国际上首次提出了硝酸对人类生活的污染边界层新粒子成核的促进作用(图1)。发现硝酸可在寒冷的污染地区(例如北京冬季)显著促进硫酸-二甲胺团簇形成速率,最高促进80倍(图2,a),且在硝酸和二甲胺浓度较高的条件下还可显著增加团簇的数浓度,最高达27倍(图2,b)。同时,硝酸能广泛参与硫酸-二甲胺成核团簇的形成过程,其对团簇形成路径的贡献随着硝酸浓度的增加和温度的降低而增加,最高达76%。事实上,除提出硝酸对污染边界层成核的促进作用外,张秀辉教授课题组早在2018年还通过理论发现了硝酸对较高对流层硫酸-氨新粒子成核的促进作用(Phys. Chem. Chem. Phys., 2018, 20, 17406),并被2020年发表在Nature杂志上的CLOUD实验(Wang et al., Nature, 2020, 581, 184)证实。

以上研究提出了汙染邊界層中硝酸參與並促進硫酸-二甲胺成核的新機制,爲我國複合大氣汙染條件下新粒子形成機制研究提供新的研究思路和理論線索;同時,該研究還提出了在持續控制含硫汙染物排放的背景下,控制含氮汙染物的排放(如汽車尾氣和工業排放)將有助于進一步減少顆粒物汙染,爲制定相關大氣汙染防控政策提供新的理論依據。

附個人簡介:

张秀辉,教授,北京理工大学化学与化工学院李泽生教授研究团队成员,长期从事理论计算模拟方面的研究工作。近4年在大气颗粒物形成领域取得了一系列研究成果,除在Proc Natl Acad. Sci. USA上发表两篇文章外,还在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Atmos. Chem. Phys.、Geophys. Res. Lett.、Sci. Total. Environ.、Atmos. Environ.、Chemosphere和J. Chem. Phys.等国际Top期刊发表多篇论文,详见个人主页:https://cce.bit.edu.cn/szll/ayjscz/hxxk/llyjshxyjs/index.htm。

上述研究工作得到國家自然科學基金面上項目(21976015)資助。


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