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近日,北京理工大学化学与化工学院曹敏花教授课题组在解决电催化剂的活性-稳定性权衡问题取得重要研究进展,相关研究成果以“The Underlying Molecular Mechanism of Fence Engineering to Break the Activity-stability Trade-off of Catalysts”为题,在《Angewandte Chemie International Edition》杂志上在线发表(DOI:10.1002/anie.202114899)。该文的通讯作者为北京理工大学化学与化工学院曹敏花教授和毛宝光博士后,第一作者为北京理工大学化学与化工学院博士研究生黄敬斌和郝梦瑶。    

開發高穩定性、高活性以及低成本的電催化劑是催化科學技術領域的永恒追求。近年來,非貴金屬催化劑已經成爲了催化領域的研究熱點。然而,這類催化劑普遍存在長期穩定性和高催化活性之間的權衡問題,這是因爲優化後的高催化活性位點往往更易受到複雜催化反應環境因素的影響。例如氧氣、水蒸氣、臭氧、酸性/堿性反應介質等因素都可能通過化學作用毒化催化活性位點,導致催化劑表面發生重構並破壞其幾何/電子結構,造成催化劑失活。因此,尋找一種有效的策略來打破非貴金屬催化劑所面臨的活性-穩定性權衡問題是一個巨大的挑戰。

北京理工大学曹敏花教授课题组提出了具有分子选择性的栅栏工程策略,解决了催化剂活性与稳定性之间的权衡问题。这种独特的分子栅栏不仅可以有效地阻断毒化物种侵蚀催化剂,同时又允许与催化反应相关的物种自由地扩散到催化剂表面。采用一步法在高活性的Co 掺杂的MoS2顆粒外表面原位構建了具有分子選擇性的CoS2柵欄(Co-MoS2@CoS2),通過分析Co-MoS2@CoS2堿性析氫反應性能,發現這種分子柵欄策略顯著提高了Co-MoS2的催化穩定性,並進一步優化了其催化活性。同時,結合密度泛函模擬和實驗手段,進一步驗證了CoS2分子柵欄不僅能有效保護Co-MoS2催化劑免受O2和OH?毒化物種的侵蝕,而且能促進Co-MoS2對H2O分子的吸附,從而抑制MoS2在電解液中的溶解,實現其優異的堿性HER穩定性和活性。這一策略爲解決高活性非貴金屬基催化劑的活性-穩定性權衡問題開辟了新的前景,並爲設計高效、穩定的非貴金屬基電催化劑的大規模應用提供了新思路。

图1 Co-MoS2@CoS2催化劑的形貌和結構表征

图2 CoS2分子柵欄解決催化劑活性-穩定性權衡問題的機制

论文详情:Jingbin Huang,+ Mengyao Hao,+ Baoguang Mao,* Lirong Zheng, Jie Zhu, and Minhua Cao*. The Underlying Molecular Mechanism of Fence Engineering to Break the Activity-stability Trade-off of Catalysts, Angewandte Chemie International Edition, DOI: 10.1002/anie.202114899. 论文链接:https://doi.org/10.1002/anie.202114899


附作者簡介:

曹敏花,北京理工大学化学与化工学院教授,博士生导师,教育部新世纪优秀人才,洪堡学者。主要从事能源存储与转化材料的功能导向性设计及电化学机理研究。已在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., ACS Nano, Nano Energy, Chem. Mater., J. Mater. Chem. A等期刊上发表SCI论文100余篇。


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